Phạm Đình Thái Ngân từng được biết đến nhiều khi tham gia chương trình Nhân tố bí ẩn (X-Factor 2014), nhưng bước đệm giúp anh được nổi tiếng là nhờ vào việc lồng tiếng cho nhân vật Ngạn trong phim Mắt Biếc. Anh từng tham dự các cuộc thi hát như: Tiếng ca học đường, Vietnam Idol, Giọng hát Việt, Học viện ngôi sao...nhưng tiếc thay đa số nam ca sĩ điều dừng chân ở vòng loại.

Nhờ vào tiếng vang của bộ phim Mắt Biếc, Phạm Đình Thái Ngân đã chớp lấy cơ hội và liên tục cho ra mắt các sản phẩm âm nhạc như: Cần 1 ai đó, Nỗi buồn thân quen, Yêu nhau nhé bạn thân,... và nhận được phản ứng tích cực từ khán giả. Ngoài tham gia ca hát, anh còn góp mặt trong nhiều gameshow truyền hình, trong đó có chương trình Tình yêu hoàn mỹ. Với ngoại hình sáng, thư sinh, Phạm Đình Thái Ngân đã nhanh thu hút sự chú ý từ các cô gái.